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同济大学蔡克峰教授课题组《Adv. Funct. Mater.》:超高功率因子Ag2Se/Se/聚吡咯柔性复合薄膜

化学与材料科学 化学与材料科学 2022-05-30

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柔性热电薄膜可利用人体与周围环境之间的温差发电,为便携式、可穿戴电子器件提供自供电,因而近年来受到了越来越多的重视。
近日,同济大学蔡克峰教授课题组在Advanced Functional Materials期刊是发表了题为 “Exceptionally high power factor Ag2Se/Se/polypyrrole composite films for flexible thermoelectric generators论文(Advanced Functional Materials 2021, 2106902该工作发展了一种制备热电性能和柔性都优异的Ag2Se/Se/PPy(聚吡咯)复合薄膜的方法:首先,采用湿化学法合成Ag2Se纳米结构(NSs),然后在Ag2Se NSs表面原位聚合PPy,最后通过真空辅助过滤和热压在多孔尼龙膜上制备Ag2Se/Se/PPy复合膜。最佳性能复合膜在300k时的功率因子为~2240μW·m-1·K-2,这主要是由于结晶好的Ag2Se晶粒、少量的Se纳米晶粒(孔洞中及Ag2Se晶粒内部)和PPy之间的协同效应。薄膜还具有出色的柔韧性(沿半径为4-mm的杆弯曲1000次后,电导率仅降低约6.5%)。此外,由薄膜组成的6个单臂柔性热电发电器件在温差为34.1 K时,可输出21.2 mV的电压和4.04W的最大功率(功率密度为37.6 W m-2),验证了其超高的热电性能,同时表明所制备的复合薄膜在可穿戴设备中的实际应用前景,将促进柔性热电发电器件的研究和开发。 


图1 a) 加少量PPy复合膜AP1)和PPy的XRD图谱(用于比较)。AP1在(b)低倍和(c)高倍下的FESEM图像。 


图2。(a) Seebeck系数与霍尔载流子浓度关系。(b)温度相关的电导率、塞贝克系数和功率因子(c)AP1的载流子浓度和迁移率与温度的关系 


图3 加少量PPy复合膜的内部显微结构,(a) 包含部分孔洞的典型截面透射电镜图,(b) 图a中色方框内的高倍透射电镜图,(c)-(f) 图b对应的Ag, Se, C, N元素的能谱图 


4 加少量PPy复合膜的内部显微结构,(a) 包含部分孔洞的典型截面透射电镜图,(b) 图a中色方框内的高倍透射电镜图,(c) b色方框内的高倍透射电镜图,(d) 图c中紫色方框内的高分辨透射电镜图,白色虚线部分为晶界,(e) 图d下半部分进一步放大高倍透射电镜图,插图为对应的FFT (f) 图a中绿色方框内的高倍透射电镜图,(g) 图f中右下部分进一步放大高倍透射电镜图,(h) 高倍透射电镜图,(i) 对应h色方框的高倍透射电镜图 


图5(a) Ag2Se和PPy的能带图,(b)Ag2Se/PPy界面的平衡能带图, (c)Ag2Se/Se纳米夹杂物界面的平衡能带图。 


图6 复合膜的柔性测试 (弯曲半径为4 mm)结果
少量PPy的添加产生了重效应:1)提高Ag2Se晶粒的结晶性从而提升电导率,2)引入能量过滤效应,使薄膜保持较高的塞贝克系数,3)降低热导率,4)提高柔性。


图7. 用薄膜组装的六个单臂f-TEG的性能。(a) 不同温度梯度下的开路电压(插图是f-TEG的示意图)。(b) 不同ΔT下的输出电压和功率与电流。(c)刚运行完游戏程序的手机与环境之间9.4K温差产生的5.3 mV电压的数码照片(右侧为相应的红外热像)。

同济大学材料学院在读硕士生李雅婷为论文第一作者,通讯作者为蔡克峰教授,共同通讯作者为南方科技大学何佳清教授


这项工作得到了国家自然科学基金(51972234和51632010)和国家重点科研项目(2018YFE0111500)的资助。

原文链接

https://doi.org/10.1002/adfm.202106902


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